La gazéification de la biomasse : étude dynamique

Récents Progrès en Génie des Procédés, Numéro 104 - 2013
ISSN: 1775-335X ; ISBN: 978-2-910239-78-7, Ed. SFGP, Paris, France
La gazéification de la biomasse : étude dynamique de couplage 3D en
Euler-Lagrange/DEM
CADILE Claudiaa,b, TOPIN Frédérica, TADRIST Lounèsa
a
Aix Marseille Université, Laboratoire IUSTI, UMR 7343, CNRS, 5 rue Enrico Fermi, 13453 Marseille
b
CNIM, Z.I de Brégaillon, 83500 La Seyne sur Mer, France
Résumé
L’objectif de cette étude est de comprendre les différents phénomènes liés à la gazéification de la
biomasse en lit fluidisé dense. Nous nous intéressons, dans un premier temps, à la caractérisation
phénoménologique d’un lit fluidisé dense peu profond (LFDPP) 3D afin d’évaluer le domaine de validité
de l’outil de simulation utilisé. Ensuite, nous réalisons une étude de transferts couplés d’un système quasi3D pour pouvoir identifier les mécanismes réactionnels les plus influant qui traduisent au mieux la
gazéification de la biomasse. La phase gazeuse sera modélisée comme un continuum (Navier-Stockes), et
la phase solide sera traitée via la « discrete element method » (DEM), comprenant un modèle collisionnel
appelé « sphères molles ». Parmi les résultats obtenus, nous retrouvons qualitativement les principales
caractéristiques de la dynamique du lit tant au plan chimique qu’hydrodynamique.
Mots-clés : fluidisation, gazéification, biomasse
Nomenclature
v,u
T
D

t
f

g
H
Np
K
k
i
vitesse, m.s-1
température, K
diamètre, m
débit massique, kg.s-1
temps, s
fréquence, Hz
fréquence renormée
gravité terrestre, m.s-2
hauteur, m
nombre de couches de particules
échange de moment de force, N.m-3
constante de raideur, N.m-1
vecteur unité
Symboles grecs

masse volumique, kg.m-3
µ
viscosité dynamique, kg.m-1.s-1
α
fraction volumique

distance d’interpénétration, m

coefficient d’amortissement, N
Indices et exposants
p
particules
g
gaz
cp
compacité maximale des particules
i
phase i
DPM « discrete phase model »
1,2
numéro de la particule
[sfgp2013120629]-1
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1. Introduction
La gazéification du bois est une technique très ancienne qui remonte aux débuts de la révolution
industrielle. Les récentes discussions sur le changement climatique, les émissions de CO2, et de la
disponibilité limitée de combustibles fossiles ont renouvelé l'intérêt pour le gaz provenant de la biomasse.
Les systèmes actuels de gazéification comprennent des réacteurs à lit fixe ou mobile, fluidisé ou circulant,
ou encore avec des brûleurs à combustible pulvérisé. Les avantages de réacteurs à lit fluidisé sont le bon
mélange entre les différentes phases favorisant les transferts de chaleur et de masse, et leurs bonnes
performances pour une large gamme de qualités de carburant. En dépit de la longue tradition d'utilisation
de gaz combustible à partir de la gazéification du bois, il subsiste des manques significatifs sur le détail
des interactions complexes entre les réactions de gazéification et de l’hydrodynamique de lits fluidisés.
L’objectif de ce travail est d’obtenir une meilleure compréhension de ces phénomènes qui traduisent la
gazéification de la biomasse à différentes échelles en vue d’élaborer un outil de simulation numérique,
permettant de définir des règles de design des réacteurs.
Nous détaillons ici deux cas tests à échelles et configurations différentes dans le but d’évaluer les
grandeurs caractéristiques du système localement, et de les formaliser macroscopiquement (Simonin et
Neau (2009)).
Quelques points clés, représentatifs de configurations expérimentales, sont étudiés tels que le
comportement hydrodynamique 3D d’un lit fluidisé dense peu profond (LFDPP). Le modèle de couplage
comprenant les transferts thermiques, chimiques et hydrodynamiques est traité dans un second temps,
plus conceptuellement en 2D. La méthode employée est une approche Euler (gaz) / DEM (particules,
biomasse) en utilisant l’outil CFD Fluent v14.5 de Ansys. Les collisions interparticulaires seront traitées
en utilisant un modèle de « sphères molles ».
La validation hydrodynamique est réalisée à partir des études expérimentales menées par Sierra (2002) et
de nos propres données sur un dispositif identique. Nous nous sommes intéressés à la fréquence de
battement propre au lit en fonction de la vitesse de gaz et de la hauteur de lit. Puis, nous avons mis en
place un cas de combustion de charbon pour étudier le couplage, et notamment sur les différentes
possibilités d’évolution du diamètre des particules de biomasse et de leur densité en fonction des réactions
chimiques prises en compte.
2. Formulation mathématique
2.1 Phase continue
La phase gazeuse sera modélisée selon une approche eulérienne,
régie par les équations de Navier-Stockes, voir Kuo (1986). La force
de trainée sera décrite par le modèle de Gidaspow et al. (1992) dans
le cas présent.
2.2 Phase discrète
L’approche DEM se différencie de la DPM (Discrete Phase Model)
en ce que chaque parcel, suivi individuellement, représente un
groupe de particules. La dynamique des parcels est donc régie par Figure 1. Particules représentées par
des "sphères molles"
des équations moyennées :




  + ∇.    =

!!(
−  )    + +∇.     = − ∇P + ∇.   ∇ + ∇
(1)

+    +

!!(
 −   +
  −  ) +  ( −  )
(2)
Le modèle DEM est basé sur les travaux de Cundall & Strack (1979), le calcul des forces résultantes des
collisions de particules (dit «sphère molle ») est déterminé par la deformation lors du choc, mesurée par le
chevauchement interparticulaire (voir Figure 1).
! =  +  !" . !"
!"
(3)
! = −!
(4)
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3. Modèle de validation hydrodynamique
3.1 Description
Dans la littérature, les données sont usuellement moyennées
(dans le temps et l’espace) et il n’existe que très peu de données
quantitatives exploitables relatives à la dynamique de
comportement d’un lit fluidisé dense. Nous pouvons trouver des
éléments de comparaison sur des profils de concentration de
particules et/ou de gaz sur une section donnée Dan et al. (2010),
des profils de vitesse en sortie du lit, des mesures de hauteur de
lit obtenue par expansion Fan et al. (2007), ou encore des suivis
de vitesse de bulle dans le lit. En outre, la majorité des outils
CFD a déjà été validée (avec des approches Euler/Euler
principalement) par comparaison avec les valeurs moyennées au
Figure 2. Photographie de la surface
plan hydrodynamique (par exemple : taux de vide moyen)
libre d'un lit fluidisé peu profond
Liang-wan et Jie-min (2010), Wang et Sun (2011).
Herzog et al. (2011) présentent une étude comparative des
logiciels OpenFoam, Mfix, et Fluent. Le meilleur accord avec les données expérimentales ont été obtenus
par Fluent et Mfix. Il est à noter que toutes ces simulations ont été réalisées en 2D, et majoritairement en
Euler-Euler. Nous n’avons pas encore trouvé de comparaison similaire pour le couplage thermiqueécoulement en lit dense. De même, l’approche DEM ne fait encore l’objet que d’un nombre restreint de
travaux. L’originalité de ce travail vient de l’étude 3D, et instationnaire en Euler-DEM. Nous nous
sommes basés sur les expériences réalisées par Sierra (2002), que nous avons reproduit en laboratoire, qui
consistent en l’observation comportementale de LFDPP et à leur caractérisation. Ces travaux sont basés
sur la mesure des pertes de charge entre l’entrée du gaz et le sommet du lit, reflétant une dynamique
périodique. On identifie ainsi une fréquence d’oscillation du lit.
Comme illustré dans la figure 2, le débit d’air est bien homogène sur toute la surface d’entrée du réacteur
ce qui permet de restreindre le domaine de calcul. C’est dans une optique de simplification du système et
de précision optimale que nous avons choisi de travailler en lagrangien pur (1particule/parcel) pour
pouvoir valider l’outil numérique utilisé ici (voir Figure 3).
Table 1. Données de référence du cas étudié
Longueur
(m)
0,01
Géométrie
Largeur
(m)
0,01
Air
H
0,02
ρ
1,225
µ
1,7894.10
-5
Particules
T
u
ρ
T
D (µm)
298,15
0,39
8802
298,15
304,12
3.2 Résultats et discussions
Dans un premier temps, nous avons réalisé une première série de simulations dans les conditions
opératoires des expériences menées par Sierra (2002). Celles ci étant trop proches du seuil minimum de
fluidisation, nous n’avons pas obtenu numériquement de signal de battement de lit, probablement du fait à
la loi de trainée utilisée. Dans nos expériences, nous avons donc repris le même dispositif et augmenter la
vitesse de gaz correspondantes aux données de simulations, décrivant amplitudes de fluctuations de pertes
de charge exploitables.
Figure 3. Signal de pertes de charge en fonction du
Figure 4. Signal numérique de pertes de charge
-1
temps expérimental pour Np=7 et ug =0,13m.s
(voir
en fonction du temps pour Np =12 et ug =1,3m.s-1
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Sierra, 2002)
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L’influence de la hauteur du lit (nombre de couches de particules) sur la dynamique, pour une vitesse de
fluidisation donnée, est décrite par la loi de Baskakov et al. (1986), utilisable en guise de première
approximation comportementale du lit :
!
!
 ∝  !
&
=
 !/!


(5) & (6)
Les résultats obtenus à partir des expériences et des simulations numériques, dans les mêmes conditions
opératoires, sont présentés en Figure 5.
21 19 f (Hz) 17 15 13 11 9 numérique expérimentale 7 0,1 0,15 0,2 0,25 0,3 0,35 0,4 Np-­‐1/2 Figure 5. Nouvelle comparaison des résultats en tenant
compte de l'erreur de mesure
Lorsque nous traçons le signal de fréquence en
fonction de Np-1/2, nous retrouvons bien
l’allure de la corrélation décrite par Basbakov
et al. (1986) (voir équation (5)), vérifiée par
Sierra (2002), ce qui confirme la fiabilité des
données obtenues par les expériences menées
au laboratoire IUSTI.
Les résultats numériques donnent la même
tendance avec cependant un décalage,
relativement constant, d’environ 2Hz. Cette
surestimation peut être expliquée par les
incertitudes liées aux valeurs implémentées
dans les modèles numériques comme la
constante de raideur k et le coefficient
d’élasticité traduisant les propriétés du
matériau lors des collisions, mais également
sur la cohérence de la loi de trainée utilisée.
Cet écart peut aussi être dû aux incertitudes de
mesures expérimentales, la plus importante
étant la hauteur de lit, (voir Table 2).
Table 2. Estimation des erreurs de mesures expérimentales
Densité des particules (kg/m3)
Débit d’air en entrée (L/min)
Masse de lit (kg)
Diamètre particule (µm)
Précision
8802 ± 12
69,5 ± 1
0,04519 ± 10-5
304,12 ± 100
% erreur
0,13
1,44
0,02
33
Nombre de particules mesurées La mesure du diamètre des particules de bronze a été effectuée sur un échantillon d’une centaine de
particules par le biais d’un microscope, et a présenté une distribution de type gaussienne (voir Figure 6)
s’étendant sur une gamme assez large : entre 150 et 550 µm. Ce qui revient à une marge de 33%
d’incertitude sur la mesure de diamètre de
particules, nous avons donc une estimation de
20 hauteur de lit à ± 2 couches de particules.
18 16 Nous disposons donc d’un échantillon de particules
14 polydisperse au lieu de monodisperse, comme
12 étant défini dans les simulations, ce qui représente
10 une autre source d’erreur pour les comparaisons.
8 C’est pour cette raison que nous avons tracé un
6 4 bandeau entourant les valeurs expérimentales dans
2 la Figure 5 à deux couches près. De ce fait, en
0 considérant que nous avons sous-estimé
0,015 0,025 0,035 0,045 Diamètre particule (cm) systématiquement la hauteur du lit, en regardant les
Figure 6. Répartition de la taille de particules dans
valeurs à (Np+2)-1/2, nous obtenons seulement 2,5%
un échantillon
d’écart entre les pentes. Et, dans le cas le plus
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défavorable, nous aurions 20% d’écart. Les résultats sont donc en bon accord, compte tenu de l’ensemble
des incertitudes.
Ainsi, nous obtenons des résultats quantitatifs très proches, ce qui valide la dynamique du lit modélisé en
3D, via une approche Euler/DEM, en instationnaire. L’outil numérique semble adapté pour décrire la
dynamique des lits fluidisés denses. Cependant, des calculs complémentaires sont en cours à l’échelle
industrielle, soit, plusieurs particules par parcel.
4. Modélisation d’un cas test dédié à la gazéification de biomasse
4.1 Description du modèle
Nous nous sommes intéressés au développement d’un modèle-test de couplage comprenant les transferts
thermiques, l’hydrodynamique et les réactions chimiques. Il s’agit ici d’une simplification du problème de
gazéification en se concentrant sur la variation du diamètre et l’évolution de la densité des particules lors
de l’activation du processus chimique. D’où le
développement d’un modèle simplifié de combustion de
charbon décrit ci dessous, comprenant à la fois des
réactions homogènes et hétérogènes. Le but de cette
opération est de vérifier les capacités de mise en œuvre des
modèles réactionnels implémentés dans l’outil CFD et
d’évaluer les effets de couplage incluant les transferts de
masse, issus du modèle chimique, les transferts thermiques
liés à l’apport de chaleur du gaz en entrée, et
Figure 7. Représentation schématique du cas
l’hydrodynamique avec le transport des particules
étudié
entrainées par le gaz.
Le cas développé contient des particules de charbon de 0,2 mm de diamètre avec une densité de 1300
kg/m3 alimentées en continu à 0,1 kg/s, à 300 K, avec une entrée d’air préchauffé à 1500 K à une vitesse
de 15 m/s sur la section et de 50 m/s à l’injection (voir Figure 7).
Le modèle réactionnel pris en compte (avec les cinétiques correspondantes) est décrit ci-dessous :
(1) C(s) + 0,5 O2 à CO ; A1= 0,002 et E1= 7,9.107 J/kgmol
(2) C(s) + CO2 à 2CO ; A2= 0,002 et E2= 7,9.107 J/kgmol
(3) C(s) + H2O à H2 + CO ; A3= 0,002 et E3= 7,9.107 J/kgmol
(4) H2 + 0,5 O2 à H2O ; A4= 1015 et E4= 108 J/kgmol
(5) CO + 0,5 O2 à CO2 ; A5= 1015 et E5= 108 J/kgmol
(6) Char à Volatile ; k = 50 s-1
(7) Volatile + O2 à CO2 + H2O ; A7= 2,119.1011 et E7= 2,027.108 J/kgmol
Chaque cinétique de réaction sera décrite par une loi de type Arrhenius (sauf pour la réaction de
dévolatilisation (6)), dont les constantes sont définies arbitrairement. Initialement, la particule de charbon
solide se décompose en trois parties (de fractions massiques prédéfinies): volatile, combustible (C(s)) et
inerte (cendres). L’étape de dévolatilisation est modélisée par le passage de la phase solide en phase
gazeuse par le biais d’un composé intermédiaire (volatile) sur lequel il n’y a pas de réaction chimique. La
particule de charbon subit alors simplement une transition de phase de manière instantanée (volatile
solide à volatile gazeux). Puis le volatile se transforme, suivant la cinétique chimique choisie, en
composés gazeux décrivant les produits issus de la pyrolyse (volatil gazeux à CO, CO2 etc…).
Inerte****
Nous modélisons les variations de diamètre et de densité des
Varia'on*de*ρ
Varia'on*de*Øp*et*
p*
particules en deux phases (Figure 8) : une variation
*et*Øp*=*constante*
ρp=*constante*
de densité à diamètre constant pour la
Dévola'lisa'on++
pyrolyse (dévolatilisation), et une évolution de
Gazéifica'on++
Inerte****
!
combus'ble*
diamètre à densité constante lors de la
6 ∗ !! !
!! =
!
!! ∗ !
Inerte****
combustion.
vola'le*
!
Combus'ble*ac'f*
Figure 8. Processus de combustion numérique
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4.2 Résultats et discussions
Nous présentons ici les premiers résultats qualitatifs obtenus à partir d’un jet de 10 particules.
Premièrement, nous pouvons voir que la densité des particules (Figure 9) évolue bien lors du processus de
dévolatilisation (Figure 10). De même que la densité reste constante lors de la gazéification.
Figure 9. Densité des particules
Figure 10. Fraction massique de volatils
Les conditions de variation de taille de particules en fonction du transfert de masse lors des réactions de
gazéification sont bien respectées comme nous pouvons le voir en Figure 11.
Comme étant décrit dans le modèle, le déclenchement des réactions hétérogènes (consommation de C(s),
Figure 12) s’effectue lorsqu’il ne reste plus de matière volatile dans les particules, ce qui implique que le
processus de pyrolyse est terminé (comme décrit en Figure 8).
Figure 11. Diamètre des particules
Figure 12. Concentration de C(s) en kg/m3
C’est donc bien à partir de la consommation d’oxygène présent dans l’air ambiant (23% en entrée, voir
Figure 13) que se forment les flammes de combustion (réactions exothermiques, Figure 14). Ces réactions
sont issues à la fois de la formation de H2 et de CO (gazéification à transformation de C(s)), qui brûlent
ensuite, mais également de la combustion des volatils issus de la pyrolyse.
Figure 13. Fraction molaire de O2
Figure 14. Production de chaleur issue des reactions (W)
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Le profil de température à l’intérieur du réacteur fait bien apparaitre les réactions endothermiques qui
nécessitent un apport de chaleur (trainée de bleu foncé, en Figure 15), et celles qui produisent de la
chaleur avec une température maximale atteinte en bout de réacteur (à 2730 K). Du fait de la présence
d’oxygène à l’intérieur du processus, les réactions de combustion (oxygénation) deviennent
prépondérantes, d’où la formation majeure de CO2 (Figure 16).
Figure 15. Température (K) du réacteur
Figure 16. Fraction molaire de CO2
Par conséquent, et comme nous pouvons le voir sur les Figures 17 et 18, la formation de CO et H2 sont
négligeables, l’oxygène étant entièrement consommé, il ne reste en fin de réacteur les produits imbrûlés,
issus de la gazéification.
Figure 17. Fraction molaire de CO
Figure 18. Fraction molaire de H2
Les résultats issus des simulations sont cohérents vis à vis des mécanismes chimiques implémentés et
respectent bien les conditions imposées pour l’évolution des paramètres de taille et de densité des
particules.
5. Conclusion
Au travers de cette étude, nous avons présenté une méthode originale via une approche en Euler/DEM
pour la validation 3D de la dynamique de lit fluidisé dense peu profond et une étude préalable d’un
réacteur de gazéification de biomasse en 2D pour identifier les possibilités et la fiabilité des modèles
chimiques implémentés dans l’outil CFD.
De par nos données expérimentales, nous avons validé nos simulations sur la dynamique des lits fluidisés.
Nous retrouvons bien les lois de variations de la fréquence de battement du lit en fonction de sa hauteur.
Et par une analyse du comportement d’un procédé de combustion du charbon, nous avons identifié la
cohérence des résultats lorsque les phénomènes mis en jeu sont couplés.
Nous allons développer, via des études paramétriques, des lois de comportement 3D pour des lits fluidisés
denses à plus grande échelle et une étude de gazéification de biomasse plus détaillée, pour la comparer
(en vue de valider) à des données de la littérature.
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Remerciements
Dans le contexte d’une thèse sous contrat CIFRE, nous tenons à remercier la société CNIM pour leur
support financier.
Références
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Gasification of biomass: dynamic study of 3D
Euler-Lagrange/DEM coupling
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Abstract
Considering the depletion of fossil resources and environmental problems caused by their consumption,
the use of alternative energy sources is essential to continue to meet global energy needs while preserving
the environment. Gasification is a thermochemical treatment that converts a fuel carbonaceous solid in
hydrogen and carbon monoxide gases. Despite the long tradition of utilizing the combustible fuel gas
from wood gasification, there still is a lack of detailed scientific knowledge about the complex
interactions between the chemical reactions and the hydrodynamic of fluidized beds. The transition to an
industrial scale encounters technological difficulties. The objective of this work is to achieve a more
detailed understanding of a dense fluidized bed behavior during gasification by numerical approach. The
problematic of our problem is the coupling, including heat transfer (conduction, convection, radiation),
fluidized bed hydrodynamics, and chemical reactions. Despite the development of computer technology,
including commercial, research and open source CFD tools, the modeling of dense bed gasifier in 3D is
almost nonexistent in the literature.
We describe an unsteady Euler-Lagrange 3D method for the validation of shallow dense fluidized bed
dynamic and an application for the simulation of a basic char gasification in a 2D reactor. The gas phase
is modeled as a continuum using 3D Navier-Stockes equations and the solid phase is modeled by a
Discrete Element Method (DEM) using a soft-sphere approach for the particle collision dynamic. For this,
we use a simulation CFD tool named Fluent_v14.
In a first time, we are interested to the behavioral characterization of a dense fluidized shallow bed in
order to validate the simulation tool. In this perspective, we produce experimentation, similar to Sierra
study (2002), and measure the pressure loss at the gas inlet, reflecting an oscillatiory signal in which
appears a periodicity traduced by a dynamic frequency(Hz). And, more specifically, we studie the
influence of the number of layers of particles with the same fluidization velocity on the dynamic bed
frequency. By comparison between experimental and simulated results, we obtain a little shift between
the two signals, wich can be explained by measurement uncertainties, the most important is the particle
diameter measure (with 33% of possible error). Taking into account these uncertainties, we obtain
quantitative values in good agreement. The modeling tool is therefore suitable for the dynamic
reproduction of a dense fluidized bed.
Then, we focuse on the development of a model-test coupling including heat transfer, hydrodynamics and
chemical reactions. We want to test the capabilities in terms of possibilities of reaction models
implementation in the CFD tool. For this, we relied on a basic combustion reaction mechanism including
both homogeneous and heterogeneous reactions in order to visualize the evolution of the diameter and
density of coal particles. This with the aim to evaluate the effects and taking into account the coupling
including mass transfer from the chemical model, heat transfer by providing gas heat input, and with the
hydrodynamic transport particles entrained by the gas velocity. Finally, the results from simulations are
consitent with respect to chemical mechanisms implemented and the respect of the initial conditions
considering the size and particle density evolution.
We will develop, through parametric studies, 3D constitutive laws for dense fluidized beds at larger scale
and a more detail study of biomass gasification to compare (to validate) data from the literature.
Keywords : Fluidization, Gasification, Coupling
[sfgp2013120629]-9